Challenger startete von Cape Canaveral (KSC) und landete nach knapp sieben Flugtagen auf der Edwards AFB, Runway 17.

Der Flug STS-41C hatte zwei Missionsschwerpunkte. Zunächst sollte der Experimententräger "Long Duration Exposure Facility" (LDEF) für einen längeren Alleinflug ausgesetzt werden. Danach war die Bergung und Reparatur des Sonnenforschungssatelliten "Solar Maximum Mission" (SMM) - kurz "Solar Max" - geplant und der Flug sollte damit zur ersten "Shuttle-Reparaturmission" werden.

Insbesondere um die 500 km hohe Umlaufbahn von Solar Max zu erreichen, brannten die Triebwerke die meiste Zeit mit 104 Prozent des normalen Schubs. Damit wurde erstmals ein sogenannter "Direct Insertion Ascent" geflogen, also ein Aufstieg mit Direkteinschuss in die Umlaufbahn. Der Orbiter befindet sich sofort in der Umlaufbahn, deren Apogäum der des Zielorbits entspricht. Mit diesem Manöver wird Treibstoff für Rendezvous-Manöver eingespart.

In den ersten Flugtagen wurde die Nutzlast LDEF-01 einer eingehenden technischen Prüfung unterzogen. Ebenso wurde eine U-förmige Haltestruktur im Frachtraum des Orbiters getestet, die Solar Max während der Reparaturarbeiten aufnehmen sollte.

Danach stand das Aussetzen von LDEF-01 auf dem Flugplan. Robert Crippen und Richard Scobee steuerten die Challenger zunächst in die dafür vorgesehene Umlaufbahn. Dann ergriff Terry Hart die zylinderförmige LDEF-01 mit dem Shuttle-Greifarm und hob sie aus dem Frachtraum hinaus. Zum ersten Mal wurde mit dem Greifarm ein fast zehn Tonnen schweres Objekt bewegt. Nach Bewegungstests brachte Terry Hart LDEF-01 in die sogenannte "Gravity Gradient Attitude". Dabei zeigte die Längsachse des Zylinders genau zum Mittelpunkt der Erde. Mit diesem Verfahren wird eine sehr stabile Position im All erreicht. Gut 27 Stunden nach dem Start zog Terry Hart den Greifarm von LDEF-01 zurück und die Plattform befand sich auf einer eigenen Umlaufbahn.
LDEF-01 wurde mit mehrjähriger Verspätung während der Mission STS-32 im Jahr 1990 erfolgreich geborgen.

Am dritten Flugtag leiteten Robert Crippen und Richard Scobee dann das Rendezvous mit Solar Max ein. Als sie nahe genug an den Satelliten herangekommen waren, verließen George Nelson und James van Hoften am 08. April 1984 die Luftschleuse zur ersten EVA (2h 38m). Da Solar Max langsam um seine Längsachse rotierte, kam eine direkte Bergung mit dem Greifarm der Challenger nicht in Betracht. Deshalb sollte George Nelson mit dem MMU zu dem 60 Meter entfernten Satelliten fliegen und ihn mit Hilfe des dafür entwickelten Kopplungssystems T-PAD an einen Zapfen anlegen, der zehn Zentimeter aus der Wärmeisolierung von Solar Max herausragte. Dann sollte George Nelson die Stickstoffdüsen des MMU nutzen, um die Rotation von Solar Max zu stoppen. Erst danach sollte Robert Crippen die Challenger so nah an Solar Max heranbringen, dass Terry Hart den Satelliten mit dem Greifarm erreichen konnte. Als George Nelson nach etwa 15-minütigem Freiflug Solar Max erreicht hatte, konnte er sich der Eigendrehbewegung des Satelliten anpassen. Nachdem er den Andockstutzen über den Zapfen am Satelliten gestülpt hatte, hätte er nur noch die Stahlklauen im Innern des Stutzens auslösen müssen. Diese Stahlklausen konnten jedoch nicht ausgelöst werden, weil der Andockstutzen nicht weit genug über den Koppelstutzen gestülpt werden konnte. Durch weitere Koppelversuche war Solar Max leicht ins Taumeln geraten. George Nelson wollte diese zusätzlichen Bewegungen stoppen, indem er Solar Max mit den Händen an den Solarflächen packte. Dieser Versuch blieb aber erfolglos. Danach entschied die Bodenkontrolle, die Challenger näher an Solar Max heranzubringen, um den Satelliten doch mit dem Greifarm zu bergen. Zwei Versuche schlugen fehl. Danach wurde die Challenger in eine sichere Position gebracht und der Außenbordeinsatz erfolglos beendet.

Am Morgen des 10. April 1984 unternahmen die Astronauten einen weiteren Bergungsversuch, des in der Nacht von den Technikern per Funkbefehle wieder stabilisierten Solar Max. Robert Crippen steuerte die Challenger erneut in die Reichweite des Greifarmes. Schließlich bekam Terry Hart Solar Max mit dem Greifarm zu fassen und er konnte ihn auf der Haltestruktur im Frachtraum befestigen.

In einem zweiten Außenbordeinsatz am 11. April 1984 (6h 44m) begann dann die eigentliche Reparatur von Solar Max. Die erste Aufgabe von George Nelson und James van Hoften war der Austausch des modularen "Attitude Control System" (ACS), also des Lagekontrollsystems. Diese Box war etwa 1,2 x 1,2 Meter groß und besaß eine Masse von 225 kg. Zum Lösen der Befestigungsschrauben wurde ein motorgetriebener Schraubendreher verwendet. James van Hoften konnte die beiden Schrauben problemlos lösen und das ACS austauschen. Danach konnten die beiden Astronauten mit dem Austausch der "Main Electronic Box" (MEB) des Koronographen beginnen. James van Hoften musste zunächst an einer bestimmten Stelle die Goldfolie von Solar Max aufschneiden, um überhaupt an die aktenkoffergroße Box heranzukommen. Dann musste er sechs Schrauben lösen, um an das Innere des Instrumentenfaches zu gelangen. Insgesamt 11 Kabel mussten mit 22 Schrauben gelöst werden. Diese Schrauben waren nicht länger als 10 Millimeter und hatten einen Durchmesser von 3 Millimeter. Schließlich konnte James van Hoften die MEB aus ihren Fach herausziehen. Für den Einbau der neuen Steuereinheit war George Nelson zuständig. Dazu wurde er von Terry Hart per Greifarm an die richtige Stelle von Solar Max befördert. Schrauben musste er nicht herein drehen, weil die neue Box mit Clips ausgestattet war. Nach Befestigung durch die sechs Halteschrauben deckte er die Stelle noch mit Goldfolie ab. Damit war die Reparatur von Solar Max abgeschlossen. In der verbleibenden Zeit im freien Weltraum unternahmen die Astronauten noch einige Testflüge mit der MMU.

Nach dem Ende der erfolgreichen Reparatur-EVA bereitete Terry Hart das Aussetzen von Solar Max vor. Er hob ihn mit dem Greifarm aus dem Frachtraum hinaus, um Platz für das Ausrichten der Solarzellenflächen und das Ausklappen der Antennen zu haben. Nach eingehenden Tests durch die Techniker am Boden brachte Terry Hart am 12. April 1984 Solar Max in die richtige Position, bei der die Längsachse des Satelliten möglichst genau auf die Sonne ausgerichtet ist. Nach letzten Tests zog Terry Hart den Greifarm zurück und allmählich driftete Solar Max ins All ab.

Zu den anderen Payloads dieser Mission gehörten die IMAX Kamera, das Radiation Monitoring Equipment (RME), Cinema 360 sowie das Shuttle Student Involvement Program (SSlP) Experiment.

Wegen der Probleme zu Beginn des Fluges war die Mission zwischenzeitlich von der Bodenstation um einen Tag verlängert worden.

Die Landung sollte eigentlich auf dem KSC in Florida erfolgen. Jedoch zog in Florida innerhalb kurzer Zeit eine dicke Wolkendecke auf. Die Flugleitung musste das bereits erteilte "Go" für die Landung zurücknehmen. Stattdessen landete die Challenger nach einer zusätzlichen Erdumkreisung auf der Edwards AFB.