Das Raumschiff starte von Cape Canaveral und wasserte 500 km östlich von Cape Canaveral im Atlantik.

Das Gemini-Raumschiff war konzipiert, um wesentliche Prozeduren für die Mondlandung mit dem nachfolgenden Raumschiff Apollo zu testen. Die konisch geformte Kapsel bestand aus zwei Hauptkomponenten, nämlich der Rückkehrkapsel (Reentry Module) und der Adapter-Sektion. Das Reentry Module wiederum gliederte sich in drei Hauptsektionen. Dies waren die Rendezvous & Recovery Section (R&R), die Reentry Control Section (RCS) und die eigentliche Mannschaftskabine (Cabine Section).
Bei den Rendezvous-Missionen enthielt das R&R das Rendezvous- und Annäherungsradar sowie die drei Halteklammern des Kopplungssystems, die in den Agena-Zielsatelliten einrasteten. Außerdem war in dieser Spitze der Gemini der Behälter für den Pilot- und Hauptfallschirm untergebracht. Zwischen R&R und der Mannschaftskabine befand sich die RCS. Darin waren Treibstoff- und Sauerstofftanks sowie die die notwendigen Ventile, Brennkammern und Triebwerksdüsen des vorderen Steuerungssystems untergebracht. Die RCS-Triebwerke wurden für Flugmanöver im Orbit und für den Wiedereintritt in die Erdatmosphäre verwendet.
Die Mannschaftskabine verfügte über zwei unabhängige Einstiegsluken. Für jeden Astronauten war ein Schleudersitz für den Notfall vorhanden. Die Luke des Co-Piloten diente zugleich dem Ausstieg bei Außenbordmanövern. Insgesamt standen den beiden Astronauten etwa 1,6 Kubikmeter Raum zur Verfügung. Die Kabine stand unter Luftdruck und war aus Titanblech und einer äußeren Hülle aus hitzebeständigem "René41"- Metallplatten gefertigt. Am stumpfen Ende des Raumschiffs befand sich ein ablatives (abschmelzbares) Hitzeschild aus Beryllium-Material. Im Innern der Kapsel waren die Lebenserhaltungssysteme, die Kommunikationsanlage, eine autonome Energieversorgung, Anzeige- und Steuergeräte und bei den späteren Missionen ein Flugführungs-Computer untergebracht. Letztlich wurden dort auch die wissenschaftlichen Experimente gelagert. Die Landung einer Gemini-Kapsel vollzog sich so, dass in 15 km die Auswurfvorrichtung der Fallschirme gelegt wurde und anschließend der Pilotfallschirm ausgestoßen wurde. Bei einer Höhe von 6.400 m erfolgte die Öffnung der Luftventile, um einen Druckausgleich zu erreichen. Bei etwa 2.900 m wurde der Pilotfallschirm zusammen mit der R&R-Sektion abgetrennt und der Hauptfallschirm ausgestoßen.
Die Adapter-Sektion war aufgegliedert in die Retrogradesection und die Equipment Section, also den Geräteteil. In der Retrogradesection waren an einer Kreuzstruktur vier kugelförmige Feststofftriebwerke untergebracht. Sie lieferten jeweils einen Schub von 11,35 hN und dienten als Bremstriebwerke. Ebenso befanden sich dort vier Lagekontrolltriebwerke. Nach dem Abtrennen der Equipment Section und der Zündung der Bremstriebwerke wurde auch dieser Teil abgesprengt. Erst dadurch wurde der Hitzeschild freigelegt.
Die Equipment Section enthielt Treibstoff-, Sauerstoff- und Heliumhochdruckbehälter, mit denen das Lagekontroll- und Manövriertriebwerkssystem (OAMS) versorgt wurde. Zu diesem System gehörten auch sechs Triebwerke mit einem Schub von jeweils 450 N. Außerdem waren in dieser offenen Ringstruktur Batterien bzw. Brennstoffzellen, der Sauerstoffvorrat und Wasserreserven für das Kühlsystem untergebracht.
Die gesamte Adapter-Sektion war aus einer Magnesiumlegierung gefertigt und war zugleich Verbindungsteil zur Titan-Trägerrakete.
Das gesamte Gemini-Raumschiff wies eine Länge von 5,791 m auf und hatte einen maximalen Durchmesser von 3,048 m. Je nach Ausrüstung einer Mission lag die Gesamtmasse bei 3.130 bis 3.810 kg. Die Mannschaftskabine mit dem RCS und dem R&R hatte eine Länge von 4,45 m. Am stumpfen Ende hatte die Kapsel 2,30 m Durchmesser bei einer Masse von 2.030 kg). Die Adapter-Sektion hatte eine Bauhöhe von 1,34 m und eine Masse von mindestens 1.100 kg. Ihr Durchmesser betrug am oberen Ende 2,30 m und am unteren Ende 3,05 m.

Im Gegensatz zu den Mercury- und Apollo-Flügen, gab es bei Gemini keine Rettungsrakete, die beim Versagen der Titan-Rakete die Raumkapsel von der Startrakete weggerissen hätte. Die Titan-II-Rakete flog mit sogenannten hypergolen Treibstoffen, die im Falle des Versagens der Startrakete zwar zum Abbrennen, aber nicht zur Explosion neigen. Aus Gründen der Gewichtsersparnis wurden stattdessen in die Gemini-Raumschiffe Schleudersitze eingebaut. Das Verfahren wurde als "Ballute" bezeichnet. Bei einem erforderlich werdenden Ausstieg während der Startphase sollte sich das ballonähnliche Gebilde als erstes entfalten und den Flug des Astronauten stabilisieren, ehe der Fallschirm geöffnet wurde.

Das Gemini Agena Target Vehicle (GATV) war ein orbitaler Zielflugkörper, der von der NASA während des Gemini-Programmes zur Erprobung von Rendezvous-Manövern eingesetzt wurde. Das GATV bestand aus einer Agena-Oberstufe und einem Andockadapter. Die Agena-Oberstufe wurde mit einer Atlas-Rakete gestartet.

Der Augmented Target Docking Adapter (ATDA) war ein alternativer Zielflugkörper, mit dem bei Problemen mit dem GATV zumindest das Kopplungsmanöver ausgeführt werden konnte. Dazu wurde ein Andock-Adapter mit einer Lagekontrollsektion der Gemini-Kapsel versehen.

Nachdem die ursprünglich vorgesehene Crew, nämlich Elliot See und Charles Bassett, beim Absturz einer T-38-Trainingsmaschine am 28. Februar 1966 ums Leben kam, rückte die Ersatzmannschaft (Thomas Stafford und Eugene Cernan) auf. Neue Ersatzmannschaft wurden James Lovell und Buzz Aldrin.
Elliot See und Charles Bassett wollten bei niedriger Wolkendecke, Regen und Nebel eine Instrumentenlandung durchführen. Bei der Ankunft in St. Louis betrug die Sichtweite knapp zweieinhalb Kilometer. Während Thomas Stafford und Eugene Cernan, die in einer zweiten Maschine flogen, im zweiten Anlauf sicher landen konnten, bemerkte Elliot See eine zu hohe Sinkflugrate seiner Maschine. Er wollte die T-38 in einer scharfen Rechtskurve noch hochziehen, streifte dabei aber das Dach eines Gebäudes und stürzte ab.

Die wichtigsten geplanten Punkte dieser Mission waren das mehrmalige Andocken an den unbemannten ATDA-Zielflugkörper und die Durchführung einer EVA. Dabei sollte erstmals ein Astronaut durch ein autonomes System (AMU = Astronaut Maneuvering Unit) versorgt werden, um ihm eine gewisse Manövrierfähigkeit zu gestatten. Der EVA-Astronaut sollte nur durch eine Sicherheitsleine mit dem Raumschiff verbunden bleiben.

Am 17. Mai 1966 wurde der Agena-Zielsatellit gestartet, doch schon nach wenigen Minuten verlor die Flugleitung die Kontrolle, der Flugkörper stürzte ins Meer. Offenbar hatte die Atlas-Rakete nicht richtig funktioniert, wie schon bei Gemini 6. Die Mission wurde in Gemini-9A umbenannt und ein neuer Start eines vereinfachten Zielsatelliten ATDA (Augmented Target Docking Adapter) auf den 01. Juni 1966 ohne eigene Agena-Stufe angesetzt. Zwar konnte dieser Satellit in die Erdumlaufbahn gebracht werden, aber Telemetriedaten zeigten Probleme mit der Verkleidung des Dockingadapters an.
Thomas Stafford und Eugene Cernan waren startbereit in ihrem Raumschiff, aber kurz vor der Zündung musste der Start abgebrochen werden, weil benötigte Daten von der Bodenstation nicht zum Raumschiff gesendet werden konnten. Für Thomas Stafford war dies der vierte abgebrochene Start.

Zwei Tage später, am 03. Juni 1966 hob Gemini 9A ab. Nach vier Stunden wurde ein Rendezvous mit dem ATDA durchgeführt, aber die Verkleidung des Nasenkonus hatte sich tatsächlich nur teilweise gelöst. Der Astronaut Thomas Stafford beschrieb den Anblick mit den Worten: "It looks like an angry alligator out here rotating around." Es stellte sich heraus, dass bei der Endmontage aufgrund ungenügender Dokumentation einige Sicherungsbänder falsch befestigt worden waren. Versuche der Bodenkontrolle, die Schutzverkleidung durch "schütteln" zu lösen, waren erfolglos. Eine manuelle Trennung durch die Astronauten wurde als zu gefährlich verworfen, sodass auf eine Kopplung verzichtet werden musste. Trotzdem führte Gemini 9A drei verschiedene Arten von Rendezvous durch, was die primären Missionsziele erfüllte.

Die EVA von Eugene Cernan am 05. Juni 1966 für 2h 09m verlief ebenfalls nicht ohne Probleme. Sich in der Schwerelosigkeit zu bewegen, stellte sich als äußerst schwierig heraus. Die am Raumschiff montierten Handgriffe und Klettbänder waren nicht ausreichend, und für viele Arbeiten fehlte Eugene Cernan eine freie Hand. Neben Fotoarbeiten montierte er das Mikrometeoriten-Experiment von der Raumkapsel ab. Beim Wechseln eines Filmes verlor er eine Filmspule. Eugene Cernan begab sich dann zur Gerätesektion des Raumschiffs, um die AMU dort abzuholen. Auf dem Weg dorthin brach er eine Antenne ab. Die AMU verfügte über 3,4 kg Sauerstoff und 12 kleine Triebwerke für die Steuerung. Über einen batteriebetriebenen UHF-Sender bestand Sprechfunkverbindung zu Thomas Stafford. Die AMU gestattete eine Entfernung von bis zu 45 Metern, war jedoch durch die Länge eines Nylonseils begrenzt. Eugene Cernan sollte eigentlich zu dem Agena-Satelliten fliegen. Nach einer Stunde begann das Visier von Eugene Cernan zu beschlagen, was die Arbeiten noch mehr verzögerte. Ohne die AMU aus der Gerätesektion zu lösen, schloss er sich wieder an die "Nabelschnur" an. Er konnte sich nur tastend wieder zurück in die Kapsel bewegen. Thomas Stafford musste ihm dabei assistieren. Nach etwa zwei Stunden kehrte Eugene Cernan in das Raumschiff zurück, ohne alle Aufgaben durchgeführt zu haben, vor allem war er nicht dazu gekommen, die Astronaut Maneuvering Unit mit eigener Sauerstoffversorgung und Funkeinheit zu testen. Immerhin hatte Eugene Cernan mit 127 Minuten einen neuen Rekord aufgestellt, er empfand den Außenbordeinsatz als "Weltraumspaziergang durch die Hölle".

Darüber hinaus wurden noch einige kleinere Forschungsarbeiten unternommen, so wie das einzige medizinische Experiment an Bord, mit dem das Verhalten von Körperflüssigkeiten gemessen wurde. Auch Einheiten, die für das Messen von Mikrometeoriteneinschlägen genutzt wurden, gehörten zu den wissenschaftlichen Experimenten. Eines davon, das auf der ATDA montiert war, konnte von Eugene Cernan aber nicht geborgen werden, weil er ja nichts sehen konnte, das andere (an der Gemini-Kapsel montiert) konnte er indes bergen. Weitere Fotoaufnahmen gelangen zwar, waren aber in der Ausbeute ebenfalls durch Eugene Cernans Sehbehinderung eingeschränkt.

Die Wasserung, nur 3 km vom Bergungsschiff USS Wasp entfernt, wurde live im amerikanischen Fernsehen übertragen.