Gemini 3 startete von Cape Canaveral. Die Raumkapsel wasserte nahe den Grand-Turks-Inseln im Atlantik. Der Rufname des Raumschiffes lautete Molly Brown.

Das Gemini-Raumschiff war konzipiert, um wesentliche Prozeduren für die Mondlandung mit dem nachfolgenden Raumschiff Apollo zu testen. Die konisch geformte Kapsel bestand aus zwei Hauptkomponenten, nämlich die Rückkehrkapsel (Reentry Module) und die Adapter-Sektion. Das Reentry Module wiederum gliederte sich in drei Hauptsektionen. Dies waren die Rendezvous & Recovery Section (R&R), die Reentry Control Section (RCS) und die eigentliche Mannschaftskabine (Cabine Section).
Bei den Rendezvous-Missionen enthielt das R&R das Rendezvous- und Annäherungsradar sowie die drei Halteklammern des Kopplungssystems, die in den Agena-Zielsatelliten einrasteten. Außerdem war in dieser Spitze der Gemini der Behälter für den Pilot- und Hauptfallschirm untergebracht. Zwischen R&R und der Mannschaftskabine befand sich die RCS. Darin waren Treibstoff- und Sauerstofftanks sowie die die notwendigen Ventile, Brennkammern und Triebwerksdüsen des vorderen Steuerungssystems untergebracht. Die RCS-Triebwerke wurden für Flugmanöver im Orbit und für den Wiedereintritt in die Erdatmosphäre verwendet.
Die Mannschaftskabine verfügte über zwei unabhängige Einstiegsluken. Für jeden Astronauten war ein Schleudersitz für den Notfall vorhanden. Die Luke des Co-Piloten diente zugleich dem Ausstieg bei Außenbordmanövern. Insgesamt standen den beiden Astronauten etwa 1,6 Kubikmeter Raum zur Verfügung. Die Kabine stand unter Luftdruck und war aus Titanblech und einer äußeren Hülle aus hitzebeständigem "René41"- Metallplatten gefertigt. Am stumpfen Ende des Raumschiffs befand sich ein ablatives (abschmelzbares) Hitzeschild aus Beryllium-Material. Im Innern der Kapsel waren die Lebenserhaltungssysteme, die Kommunikationsanlage, eine autonome Energieversorgung, Anzeige- und Steuergeräte und bei den späteren Missionen ein Flugführungs-Computer untergebracht. Letztlich wurden dort auch die wissenschaftlichen Experimente gelagert. Die Landung einer Gemini-Kapsel vollzog sich so, dass in 15 km die Auswurfvorrichtung der Fallschirme gelegt wurde und anschließend der Pilotfallschirm ausgestoßen wurde. Bei einer Höhe von 6.400 m erfolgte die Öffnung der Luftventile, um einen Druckausgleich zu erreichen. Bei etwa 2.900 m wurde der Pilotfallschirm zusammen mit der R&R-Sektion abgetrennt und der Hauptfallschirm ausgestoßen.
Die Adapter-Sektion war aufgegliedert in die Retrogradesection und die Equipment Section, also den Geräteteil. In der Retrogradesection waren an einer Kreuzstruktur vier kugelförmige Feststofftriebwerke untergebracht. Sie lieferte jeweils einen Schub von 11,35 hN und dienten als Bremstriebwerke. Ebenso befanden sich dort vier Lagekontrolltriebwerke. Nach dem Abtrennen der Equipment Section und der Zündung der Bremstriebwerke wurde auch dieser Teil abgesprengt. Erst dadurch wurde der Hitzeschild freigelegt.
Die Equipment Section enthielt Treibstoff-, Sauerstoff- und Heliumhochdruckbehälter, mit denen das Lagekontroll- und Manövriertriebwerkssystem (OAMS) versorgt wurde. Zu diesem System gehörten auch sechs Triebwerke mit einem Schub von jeweils 450 N. Außerdem waren in dieser offenen Ringstruktur Batterien bzw. Brennstoffzellen, der Sauerstoffvorrat und Wasserreserven für das Kühlsystem untergebracht.
Die gesamte Adapter-Sektion war aus einer Magnesiumlegierung gefertigt und war zugleich Verbindungsteil zur Titan-Trägerrakete.
Das gesamte Gemini-Raumschiff wies eine Länge von 5,791 m auf und hatte einen maximalen Durchmesser von 3,048 m. Je nach Ausrüstung einer Mission lag die Gesamtmasse bei 3.130 bis 3.810 kg. Die Mannschaftskabine mit dem RCS und dem R&R hatte eine Länge von 4,45 m. Am stumpfen Ende hatte die Kapsel 2,30 m Durchmesser bei einer Masse von 2.030 kg). Die Adapter-Sektion hatte eine Bauhöhe von 1,34 m und eine Masse von mindestens 1.100 kg. Ihr Durchmesser betrug am oberen Ende 2,30 m und am unteren Ende 3,05 m.

Im Gegensatz zu den Mercury- und Apollo-Flügen, gab es bei Gemini keine Rettungsrakete, die beim Versagen der Titan-Rakete die Raumkapsel von der Startrakete weggerissen hätte. Die Titan-II-Rakete flog mit sogenannten hypergolen Treibstoffen, die im Falle des Versagens der Startrakete zwar zum Abbrennen, aber nicht zur Explosion neigen. Aus Gründen der Gewichtsersparnis wurden stattdessen in die Gemini-Raumschiffe Schleudersitze eingebaut. Das Verfahren wurde als "Ballute" bezeichnet. Bei einen erforderlich werdenden Ausstieg während der Startphase sollte sich das ballonähnliche Gebilde als erstes entfalten und den Flug des Astronauten stabilisieren, ehe der Fallschirm geöffnet wurde.

Mit dieser Mission wurde der erste Testflug der neuen Gemini-Kapsel absolviert. Dabei befanden sich in einem amerikanischen Raumschiff erstmals zwei Astronauten an Bord. Virgil Grissom wurde der erste Raumfahrer überhaupt, der zwei Raumflüge absolvierte. Allerdings war seine erste Mission an Bord von Mercury 4 nur ein ballistischer Flug. Neben den technischen Tests standen auch drei wissenschaftliche Experimente an, die allerdings nur teilweise gelangen. So sollten Effekte der Schwerelosigkeit an Seeigel-Eier getestet werden, eine Probe zerbrach aber. Da eine Linse an einem Fotoapparat nicht richtig funktionierte, konnten Aufnahmen auch nur in beschränktem Umfange durchgeführt werden. Bei den technischen Tests war bemerkenswert, dass während eines Orbits manuelle Bahnänderungen vorgenommen wurden.
Zu den Aufgaben der Crew gehörte die Annäherung an die zweite Stufe der Titan-Rakete. Als Virgil Grissom sein Raumschiff auf einen Kurs zum Rendezvous brachte, entfernte sich die Stufe langsam von der Gemini. Er konnte den Kurs korrigieren und sich ihr langsam nähern. Da die Stufe aber nicht beleuchtet war, musste der Versuch beim Eintritt in den Erdschatten abgebrochen werden. Als Gemini 3 sich wieder im Sonnenlicht befand, war die Titan-Stufe wieder 2 km entfernt. Durch das Bahnmanöver befand sich die Gemini nun in einem elliptischen Orbit und war schneller als die Titan-Stufe.
Dagegen gelangen zwei andere Bahnmanöver. Durch Zündung der Triebwerke wurde die Umlaufbahn um die Erde zirkularisiert und dann das Raumschiff um eine Meile (1,6 Kilometer) in Querrichtung verschoben.
Dissonanzen mit der Bodenkontrolle ergaben sich offensichtlich dadurch, dass John Young ein Sandwich mit an Bord genommen hatte und die Krümel sich überall im Raumschiff verbreiteten.

Nach etwa 20 Minuten Flug zeigte ein Sauerstoffdruck-Messgerät einen abrupten Abfall an. Vergleiche mit anderen Messgeräten ergaben jedoch keine Veränderungen. Die Ingenieure vermuteten, dass die fehlerhaften Daten auf Schwankungen in der Stromversorgung zurückzuführen seien. John Young wurde angewiesen, einen Reserve-Stromversorgungskreislauf zu aktivieren. Nun wurden wieder die korrekten Werte angezeigt.

Kleinere Schwierigkeiten traten bei den wenigen mitgeführten Experimenten auf. Das Strahlenexperiment konnte nach leichten Anlaufschwierigkeiten von John Young zwar erfolgreich durchgeführt werden, brachte aber keine überzeugenden Ergebnisse. Ein Experiment mit Seeigel-Eiern konnte nicht ausgeführt werden, weil Virgil Grissom den Starthebel versehentlich abgebrochen hatte.

Nach drei Erdumkreisungen wurden die Bremsraketen gezündet. Die Wasserung an Fallschirmen erfolgte dabei in zwei Phasen, bei der die Kapsel zuerst mit der Nase nach oben, dann mit der Nase schräg nach unten an den Fallschirmen hing. Beim Übergang von der einen Lage zur anderen wurden die beiden Astronauten gegen die Fenster geworfen. John Youngs Helm wurde zerkratzt, Virgil Grissoms Visier aus Plexiglas brach sogar entzwei.

Auch die Wasserung gelang nicht perfekt, weil Vorabmessungen des Luftwiderstandes sich als falsch erwiesen hatten. So wasserte die Kapsel 97 km (60 Meilen) vom ursprünglichen berechneten Punkt. Erst 30 Minuten später wurden Kapsel und Astronauten von einem Hubschrauber des Bergungsschiffes USS Intrepid geborgen.